胡坡同学在快速响应全息存储材料研究中取得新进展
光致聚合物全息存储材料感光敏感度不足，将难以有效降低全息数据存储过程产生的能耗，也极大限制了全息数据存储技术的推广应用。胡坡等人通过自由基聚合和高分子枝接技术，把八甲基丙烯酰氧基聚倍半硅氧烷(Ma-POSS)引入到菲醌掺杂聚甲基丙烯酸甲酯(PQ/PMMA)光聚合物当中，制备了星型高分子光致聚合物POSS-PMMA/PQ。 |
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| 图1. POSS-PMMA/PQ的星型高分子结构 |
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| 图2. (a)不同POSS含量的强度全息衍射效率和(b)感光灵敏度 |
实验发现超支化的星型高分子POSS-PMMA可以显著提高PQ/PMMA光致聚合物的感光灵敏度（~ 5.5 倍）和衍射效率（~ 50%），如图2（a）和（b）所示。分析表明，POSS在聚合物体系当中，除了参与热聚合形成星型高分子外，POSS支链上大量残余的C=C键更容易与PQ发生反应以显著提升POSS-PMMA/PQ的光反应效率。此外，具有增塑剂作用的星型聚合物POSS-PMMA使材料结构更加松散，有利于光引发剂PQ的扩散形成光栅，从而有效增加光栅强度。同时，POSS材料的笼型Si-O-Si核心具有较好的结构强度，因此，引入的POSS在增强材料的整体机械性能的同时，显著降低了材料的光致收缩（~ 4倍）。结果如图3（a-c）所示。 |
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| 图3. (a) POSS-PMMA/PQ的光反应过程。(b) 响应时间和C=C键含量随POSS浓度的变化曲线。 (c) POSS-PMMA/PQ和PQ/PMMA材料的布拉格角偏移量 |
经过同轴全息存储系统的数据存储验证发现，POSS-PMMA/PQ材料可以在较短时间内（~30s）完成较低误码率（BER）和较高信噪比（SNR）的二维数据页存储。并且，由于感光灵敏度和衍射效率的提升，在相同读取光强条件下，POSS-PMMA/PQ材料更容易达到过饱和曝光量（衍射光栅强度较高造成读取信号太亮导致无法计算SNR的结果）。结果如图4(a-f)所示。 |
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| 图4 POSS-PMMA/PQ和PQ/PMMA材料在不同存储时间下的 (a) 误码率和 (b) 信噪比结果。 存储时间为30s时 (c) PQ/PMMA材料和 (d) POSS-PMMA/PQ材料的再现效果。 (e) 存储时间为270s时，PQ/PMMA材料的再现效果， (f) 存储时间为35s时， POSS-PMMA/PQ材料的再现效果 |
综合以上研究结果，本工作首次提出了通过引入超支化多官能团（甲基丙烯酰氧基）共聚物Ma-POSS实现了对PQ/PMMA光致聚合物感光灵敏度和衍射效率的显著提升，同时大大降低了材料的光致收缩，实现了快速高保真的全息数据存储，并首次构建了POSS-PMMA/PQ光致聚合物热聚合和光反应的微观机理，结果图5所示。 |
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| 图5 POSS-PMMA/PQ材料光反应过程的微观机理图 |
相关成果以“Highly Sensitive Photopolymer for Holographic Data Storage Containing Methacryl Polyhedral Oligomeric Silsesquioxane”为题目被国际权威期刊《ACS Applied Materials & Interfaces》（一区Top，IF=9.229）接收。发表在ACS Applied Materials & Interfaces, Vol.14, No.18, 21544-21554 (2022)上。 论文的相关链接：https://doi.org/10.1021/acsami.2c04011 |
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(2022.04.29)
